Payne se presento por primera vez a The X Factor en 2008, cuando apenas tenía 14 años, pero le descartaron por ser demasiado joven. Si no hubiera sido por la música, hubiera acabado trabajando con su padre en una fábrica de componentes de aviación, según explicó en una entrevista a The Guardian en 2019.
Se presentó de nuevo en 2010 y en aquella segunda ocasión coincidió con Harry Styles, Zayn Malik, Niall Horan y Louis Tomlinson. Aunque ninguno ganó, los cinco formaron One Direction apadrinados por el jurado Simon Cowell y se convertirían en una de las ‘boybands’ más exitosas de su época.
Payne reconoció en varias entrevistas que el contacto a tan corta edad con la fama no fue fácil para la banda. En una entrevista con The Guardian en 2019 recordaba como el público les arrojaba durante los conciertos “cientos” de iPhones al escenario con la esperanza de que se los devolvieran con una selfie: “Es como si hubieran perdido la cabeza”.
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One Direction se convirtió en una de las bandas más populares del momento, con 70 millones de discos vendidos entre 2010 y 2016, y masas de adolescentes como seguidores. Entre otros récords, fue la primera banda en la historia de la lista Billboard de EEUU en debutar con sus primeros cuatro álbumes en el número 1.
Liam Payne fue uno de los artífices del nuevo sonido de la banda. Junto a su compañero Louis Tomlinson escribió canciones en todos los álbumes, en el caso del disco Four (2014), fue autor de ocho de las 12 canciones, incluido Steal My Girl, el tema principal.
El cantante habló abiertamente a lo largo de su carrera sobre los problemas de alcohol durante su etapa en One Direction.
“Hacer un espectáculo para miles de personas y luego quedarte atrapado solo en un país donde no puedes salir a ningún lado, ¿qué más vas a hacer? El minibar siempre está ahí", dijo al diario inglés.
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En una entrevista con Ant Middleton en el programa Sky One afirmó que la soledad de la fama “casi le había matado”.
Tras la marcha de Zayn Makik del grupo en 2015, la disolución de la banda llegó en 2016 y sus problemas con el alcohol continuaron. "Fue un comportamiento muy errático por mi parte, iba de fiesta demasiado", señaló en una entrevista con la BBC.
Payne trató en los últimos años de reconducir su carrera sin éxito. Publicó Strip That Down con el rapero estadounidense Quavo, nominado a dos premios Brit. En 2018 lanzó For You junto a Rita Ora, como parte de banda sonora de Cincuenta sombras liberadas. En marzo de este año lazó Teardrops sin apenas repercusión.
En 2017 tuvo un hijo con Cheryl Cole, cantante de Girls Aloud, de quien anunció su separación en 2018.
Además de luchar contra la adicción al alcohol, en los últimos años Payne había sufrido problemas de salud que le habían obligado a ingresar en un hospital dos veces en 2023 por problemas renales.