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Volvió a viajar luego a París, y estando en la capital francesa, le comunicaron su designación como candidato presidencial. Asumió como presidente constitucional el 15 de agosto de 1932, cuando la Guerra del Chaco ya estaba en marcha. Fue el gran conductor civil durante la contienda. Su primer gran acierto fue el nombramiento del entonces teniente coronel José Félix Estigarribia como comandante de las fuerzas en campaña. En medio de la contienda bélica sostuvo los tres grandes pilares de su política: como comandante en jefe constitucional, condujo con éxito todas las campañas del ejército en entera armonía con Estigarribia; aplicó un sistema gradual de gastos sin dilapidar la economía nacional, y mantuvo una directiva diplomática firme con el afán de alcanzar la paz con dignidad. Tras la guerra, fue derrocado el 17 de febrero de 1936 por un golpe militar encabezado por el coronel Federico W. Smith y que elevó a la primera magistratura al coronel Rafael Franco, en el momento del levantamiento militar se encontraba en Montevideo. Ayala fue apresado y recluido en el cuartel de la Policía, junto con el general Estigarribia, quien había venido del Chaco para entregarse a las tropas rebeldes. El Presidente de la Victoria fue al exilio en Buenos Aires, donde falleció el 4 de junio de 1942. Sus restos fueron posteriormente repatriados y reposan hoy en el lugar apropiado: el Panteón Nacional de los Héroes.